納米TiO 2 對水性聚氨酯膠粘劑品質的影響研究

（1.東莞職業技術學院，廣東 東莞 523808；2.四川工商職業技術學院，四川 都江堰 611830）

【摘 要】 將活化后的納米TiO 2 （二氧化鈦）引入WPU（水性聚氨酯）膠粘劑中，采用模糊綜合評分和主成 分分析法探討了納米TiO 2 含量對WPU膠粘劑品質的影響。研究結果表明：不同納米TiO 2 含量制備的WPU膠 粘劑之綜合品質高低依次為含0.4%納米TiO 2 體系>含1.0%納米TiO 2 體系>含0.2%納米TiO 2 體系>含0.6%納 米TiO 2 體系>含0.8%納米TiO 2 體系，說明適量的納米TiO 2 能有效改善WPU膠粘劑的品質；所建立的綜合評價 方法可用于直觀科學地評價WPU膠粘劑的品質。

【 關鍵詞 】 納米二氧化鈦；水性聚氨酯；膠粘劑；主成分分析；綜合評價；權重
中圖分類號TQ433.432 文獻標志碼A 文章編號1004-2849（2017）06-0013-06

0 前 言 

聚氨酯膠粘劑具有優異的綜合性能，且價格低 廉，因此在生產和生活中得到廣泛應用。然而，如 今市售聚氨酯膠粘劑仍以溶劑型為主，所含有機溶 劑易釋放有毒有害氣體，防燃防爆性能差，使用時 有污染公害，貯存時有潛在風險 [1-3] 。隨著經濟的發 展社會的進步，生產安全、生命健康、環境保護受到 越來越多的關注，各國不斷更新環保法律法規，環 保性能較差的溶劑型聚氨酯膠粘劑，其市場主體地 位越來越不明顯，環保膠粘劑成為了更多用戶的選 擇，學者與研究人員也緊跟市場變化，對環保型的 水溶性聚氨酯膠粘劑進行了更加深入的研究 [4-5] 。 水溶性聚氨酯膠粘劑具有普通溶劑型膠粘劑的大 部分優點，并且使用過程無污染、生產過程污染小，安 全性高、改性簡單等優點，但由于親水基團的引入， 它的抗菌性、耐水性、粘接強度、力學性能等品質指 標目前仍不及較溶劑型聚氨酯膠粘劑，因而進行深 層次多角度的研究來改善其性能是十分必要的 [6] 。

在制備過程中引入納米粒子是水溶性聚氨酯 膠粘劑進行改性的研究手段之一 [7] ，納米材料具有 量子尺寸效應、量子隧道效應、表面效應、小尺寸效 應，四大效應使得納米材料具有獨特的熱力學、光 磁學性質 [8] ，特殊的性質使得納米材料具有抑菌作 用 [9-11] 。納米TiO 2 （二氧化鈦）具有較大的比表面積 且表面含有大量羥基，故其反應活性較高，可有效 提高膠粘劑與被粘接材料的相容性和粘接力，改善 產品性能 [12] 。本研究將納米TiO 2 加入聚氨酯膠粘劑 中，通過模糊綜合評分、主成分分析法研究不同納 米TiO 2 質量分數對聚氨酯膠粘劑品質的影響。

1 試驗部分 

1.1 試驗原料 

納米 TiO 2 ，湖南鈦唐納米科技有限公司；γ-氨 丙基三乙氧基硅烷、乙醇、DOP（鄰苯二甲酸二正新 酯）、正硅酸乙酯、葡糖糖、氯化鈉、氨水（質量分數 25%）、聚碳酸酯二醇、液化二苯基甲烷、二異氰酸 酯、二羥甲基丙酸、二甲基甲酰胺、三羥甲基丙烷、 二正丁胺、三乙胺，分析純，市售；大腸桿菌、霉菌， 中科院微生物研究所；牛肉膏、蛋白胨、瓊脂、馬鈴 薯，市售；蒸餾水，自制。

1.2 試驗儀器 

101-00S型鼓風干燥箱，紹興市干燥設備有限 公司；C30超聲波清洗機，中土和泰（北京）科技有限 公司；JJ-1型電動攪拌器，北京市永光明醫療儀器 有限公司；HJ-2磁力加熱攪拌器，上海梅穎儀器儀 表制造有限公司；GL-12M 落地式高速冷凍離心機， 上海盧湘離心機儀器有限公司；100目分樣篩，九峰 篩網廠；6 cm 陶瓷研缽，思齊試驗設備有限公司； phs-3c 數顯 pH 計，上海霄盛儀器制造有限公司；BKQ-B5011高壓滅菌鍋，山東博科生物產業有限公 司；JJ223BC 電子分析天平，常熟市雙杰測試儀器 廠；NDJ-79旋轉粘度計，上海平軒科學儀器有限公 司；WAW-2000D電力拉力試驗機，濟南中路昌試驗 機制造有限公司，HHS-1S恒溫數顯水浴鍋，上海皓 莊儀器有限公司；溫度計，天津市凱隆達儀器儀表 有限公司；SHB-AA型循環水式多用真空泵，上海誠 獻儀器設備有限公司；HR-200顯微鏡，昊銳科技有 限公司；冷凝管、燒杯、三口燒瓶、玻璃棒、載玻片等 玻璃器皿，蜀牛玻璃儀器有限公司。

1.3 試驗制備
1.3.1 改性納米TiO 2 制備

85 ℃恒溫下將干燥至恒重的納米TiO 2 計重加入 200 mL乙醇中，超聲波分散3 h；正硅酸乙酯5.0 mL、 乙醇65.0 mL、蒸餾水8.0 mL加入500 mL燒杯中，將 燒杯置于磁力攪拌器上，攪拌 30 min，之后加氨水 5.0 mL，磁力攪拌 2 h；邊攪拌邊滴加分散好的納米 TiO 2 乙醇溶液、正硅酸乙酯和γ-氨丙基三乙氧基硅 烷混合液（體積比3∶7）15 mL，滴加結束后繼續攪拌 2 h；所得混合液，高速離心（10 000 r/min）10 min，沉 淀物于85 ℃恒溫烘干至恒重，所得產物即改性納米 TiO 2 ，然后研磨過篩（100目）后的粉末備用。

1.3.2 膠粘劑制備 

將經過真空脫氣的聚碳酸酯二醇（52%）和液化 二苯基甲烷二異氰酸酯（0.25%）加入三口燒瓶中， 并連接冷凝管、安裝攪拌槳，連通氮氣進行保護，水 浴45 ℃恒溫反應35 min；加入0.5%二羥甲基丙酸， 50 ℃反應 2 h；繼續加入 2.5%二甲基甲酰胺溶解的 三羥甲基丙烷溶液，加入計量的改性納米 TiO 2 ， 50 ℃水浴加熱反應 2.0 h，加 3.5%三乙胺在 40 ℃溫 度下反應0.5 h；再自然冷卻至30 ℃，加蒸餾水攪拌 乳化 40 min；然后 50 ℃真空抽濾 1 h后得到分散均 勻的水性聚氨酯膠粘劑。上述百分數為占聚氨酯 膠粘劑總質量的質量分數。

1.3.3 培養基制備 

接種大腸桿菌使用牛肉膏蛋白胨瓊脂培養基， 制備方法如下：3 g牛肉膏、10 g蛋白胨、5 g氯化鈉 加入燒杯中，加入500 mL蒸餾水，邊加熱邊攪拌溶 解，溶解后，加 20 g 瓊脂，攪拌均勻，補水定容至 1 000 mL。調節pH至7.5±0.1，分裝后120 ℃高壓滅 菌30 min即可。

 接種霉菌使用馬鈴薯瓊脂培養基，制備方法如 下：削皮馬鈴薯150 g切成小塊，煮爛后用紗布過濾， 加瓊脂、葡萄糖各15 g，攪拌均勻，冷卻至常溫后定 容至1000 mL。分裝后120 ℃高壓滅菌30 min即可。

1.4 測定或表征
1.4.1 抗菌性能
以抑菌率表示聚氨酯膠粘劑抗菌性能的高低，抑菌率的計算如式（1）所示。

1.4.2 耐水性
參照文獻[13]將膠膜剪成2 cm 2 方塊，稱重記為m 0 ，蒸餾水中浸泡24 h，取出擦干表面水分，稱重記為m 1 ，然后依照式（2）計算吸水率q。

1.4.3 黏度
依據GB/T 2794—2013 [14] 進行測定黏度。
1.4.4 力學性能
依據GB/T 1040—2006 [15] 測定膠膜的拉伸強度、斷裂伸長率，拉伸速率為100 mm/min。

1.5 綜合指標測定 

本試驗采用模糊綜合評價結合主成分分析法 確定水溶性納米TiO 2 聚氨酯膠粘劑主要性能指標的 綜合分。主成分分析法起到降維的作用，將數據從 高維度降到低維度，并保留大部分原來的數據信 息 [16] 。在實際應用中，利用降維方法可以化繁為簡， 用少量幾個綜合指標代替多個性能參數指標，根據 試驗數據確定各指標權重，此確定權重方法實際客 觀不受主觀因素影響，本文應用SPSS軟件分析主成 分并確定聚氨酯膠粘劑各性能指標的權重。

運用模糊綜合評價 [17] 將聚氨酯膠粘劑的抗菌 率、吸水率、黏度、拉伸強度和斷裂伸長率5個指標 進行綜合評分，模糊函數隸屬度按公式（3）、（4）計 算。在制備過程中，抗菌率、黏度、拉伸強度和斷裂 伸長率越大越好，因此為正效應，按公式（3）計算； 吸水率反映了膠粘劑的耐水性，越小越好，為負效 應，按公式（4）計算。

式中：P為隸屬度；A i 為指標值；A min 為指標最小值； A max 為指標最大值。

聚氨酯膠粘劑的 S（品質綜合得分）按式（5） 計算：

式中：P 1 為抗菌率隸屬度；P 2 為吸水率隸屬度；P 3 為 黏度隸屬度；P 4 為拉伸強度隸屬度；P 5 為斷裂伸長率 隸屬度；a為抗菌率權重；b為吸水率權重；c為黏度 權重；d為拉伸強度權重；e為斷裂伸長率權重，權重 通過主成分分析獲得然后代入式（5）計算綜合分。

1.6 數據統計與分析 

應用SPSS 22軟件進行主成分分析確定各指標 權重；應用模糊綜合評分法進行綜合評分。采用 Excel 2013對單因素試驗進行比較分析，所有試驗 平行三次。

2 結果與討論 

2.1 納米TiO 2 質量分數對聚氨酯膠粘劑抗菌性的 影響

納米 TiO 2 的抗菌抑菌作用已被廣泛認同 [18-21] ， 由圖1可以看出，將納米TiO 2 添加到水溶性聚氨酯 膠粘劑中能夠提升其抗菌性，當納米TiO 2 質量分數 在0.4%以下時，所制備的水溶性聚氨酯膠粘劑抗菌 性并不突出，這是因為任何微生物對不利生存環境 都具有一定的抵抗力 [22] 。在光催化作用下，納米 TiO 2 能夠產生電子（e - ）和空穴（h + ），帶負電的電 子（e - ）具有強還原性，帶正電荷的空穴（h + ）具有強 氧化性，納米TiO 2 與溶液中的水分子接觸后，水分子 被電子（e - ）還原為負氧離子（·O 2- ），被空穴氧化為羥 基（·OH），強氧化性羥基屬于活潑自由基，通過作用 于多聚不飽和磷脂和不飽和鍵破壞有機分子 [20] ，從 而導致周圍的微生物和病原菌的細胞壁和細胞膜 被破壞，最終起到抗菌抑菌作用。當納米TiO 2 質量 分數比較小時，所產生的電子（e - ）和空穴（h + ）數量 不足以完全破壞所有微生物的內部結構，無法達到 理想的抑菌效果。當納米 TiO 2 質量分數≥0.6%，所 制備的聚氨酯膠粘劑抑菌率能夠達到83%以上，表 現出優良的抗菌性能，0.8%、1.0%納米 TiO 2 質量分 數與0.6%相比沒有顯著差異（ P >0.05），這可能是由 于納米TiO 2 產生的過量電子（e - ）和空穴（h + ）在空間 上太過靠近，發生了重新聚合，影響了抗菌性能。 綜上，選擇納米TiO 2 質量分數0.6%較為合適。

2.2 納米TiO 2 質量分數對聚氨酯膠粘劑耐水性的影響 

水溶性聚氨酯膠粘劑中存在大量羥基、氨基等 親水基團，根據相似相溶原理，其耐水性差，對高溫 或者沸水的耐受力更差，對其改性是增強水溶性聚 氨酯膠粘劑耐水性的常用方法 [23] 。圖2為不同納米 TiO 2 用量對聚氨酯膠粘劑耐水性的影響，由圖 2可 知，隨著納米TiO 2 用量的增加，水溶性聚氨酯膠粘劑 吸水率先下降后升高，說明其耐水性先增強后減 弱。隨著納米TiO 2 質量分數的增加，表面活性中心與 聚氨酯膠粘劑成膜物質的官能團發生更多次化學鍵 結合，大大增加膠粘劑的耐水性，同時納米TiO 2 具有 較高的表面能，通過改性可增強其憎水特性，從而 提高耐水性。當納米TiO 2 質量分數過高，納米TiO 2 表面的水分子更多地被空穴氧化為羥基（·OH），羥 基為親水基團，羥基數量的增加導致了聚氨酯膠粘 劑吸水率的上升，耐水性的下降 [24] 。綜上，選擇納米 TiO 2 質量分數0.4%較為合適。

2.3 納米 TiO 2 質量分數對聚氨酯膠粘劑黏度的 影響

圖3為不同納米TiO 2 用量對聚氨酯膠粘劑黏度 的影響，由圖 3 可知，隨著納米 TiO 2 質量分數的增 加，所制備的水溶性聚氨酯膠粘劑黏度呈上升的趨 勢，在試驗范圍內，當納米TiO 2 質量分數0.8%時，膠 粘劑黏度為2718.69 mPa·s，遠高于不添加納米TiO 2 的膠粘劑黏度，說明添加適量納米TiO 2 有利于提高 膠粘劑黏度，因為納米TiO 2 具有小粒子效應，比表面 積大，原子在表層所占比例大，可以充分吸附聚合 物，增強與聚合物之間的鍵合作用，加強基體與粒 子界面的粘合，增強膠粘劑內部凝聚力。另外，膠 粘劑中TiO 2 的引入提高了對被粘物的潤濕能力，減 少膠粘劑涂布過程中的涂膜缺陷，增強基材潤濕效 果，提高粘接能力 [25] 。綜上，選擇納米TiO 2 質量分數0.8%較為合適。

2.4納米TiO 2 質量分數對聚氨酯膠粘劑力學性能的 影響

拉伸強度和斷裂伸長率是考查聚氨酯膠粘劑力 學性能的兩項主要參數 [26] ，試驗通過對聚氨酯膠粘 劑拉伸強度和斷裂伸長率的測定發現隨著納米TiO 2 質量分數的增加，聚氨酯膠粘劑拉伸強度呈先升高 后降低的趨勢，斷裂伸長率呈緩慢下降趨勢，納米 TiO 2 質量分數0.4%時拉伸強度最大為23.84 MPa，但 與納米 TiO 2 質量分數 0.6%時的拉伸強度區別并不 明顯，差異可能是由于納米TiO 2 質量分數不同所導 致，也可能是由于誤差所導致，后期將會進行深入 試驗研究以確定最終原因。斷裂伸長率隨著納米 TiO 2 質量分數的增加呈緩慢下降的趨勢，這是由于 納米TiO 2 表面的Ti—OH與膠粘劑分子中的端羥基 形成物理或化學結合，或是分散在乳液中的納米 TiO 2 粒子表面吸附了膠粘劑，從而縮小了粒子間距， 當間距小于粒徑，會導致部分鏈節順序排列，出現 結晶化，吸附層內分子間的吸附力得到強化，宏觀 表現為膠膜硬度增大，斷裂伸長率降低 [27] 。綜上，選 擇納米TiO 2 質量分數0.4%較為合適。

2.5 聚氨酯膠粘劑主成分分析及綜合評價 

通過考察水溶性納米TiO 2 聚氨酯膠粘劑的抗菌 率、抗水性（吸水率）、黏度、力學性能（拉伸強度和 斷裂伸長率），無法得到制備水溶性聚氨酯膠粘劑 的較佳納米TiO 2 質量分數，因為四項指標所得到的較佳質量分數是不同的。在單因素試驗的基礎上， 為了得到性能優良的水溶性納米 TiO 2 聚氨酯膠粘 劑，本試驗采用模糊綜合評分結合主成分分析法確 定聚氨酯膠粘劑綜合分。應用主成分分析法確定 聚氨酯膠粘劑五項性能指標（抗菌率、吸水率、黏 度、拉伸強度和斷裂伸長率）的權重，利用模糊綜合 評價確定各項指標的隸屬度。

2.5.1 聚氨酯膠粘劑品質的主成分分析 

將試驗數據通過公式（3）、（4）進行計算轉換為 模糊矩陣（表1所示），然后利用SPSS 22軟件進行主 成分分析，結果見表2、表3。由表2可知，前2個主 成分的特征根分別為2.801、1.885，均大于1，提取前 2個主成分的累計方差貢獻率為93.713%，>80%，因 此，前 2 個主成分可以反映全部指標的 93.713%信 息，可以用來代替原來的5個指標。

通過載荷矩陣和特征根計算各指標在不同主 成分線性組合中的系數，計算方法為：表3中的載荷 數除以表2中對應特征根的開方，計算結果見表3.

根據表3中的指標系數，可得兩個主成分的線 性組合如下：

F 1 =0.570 62P 1 +0.271 866P 2 +0.564 645P 3 -0.176 86P 4 - 0.50 011P 

F 2 =- 0.000 73P 1 + 0.624 919P 2 + 0.205 393P 3 +0.676 632P 4 +0.331 3397P 5

以方差貢獻率為不同主成分的權重，對兩個主 成分權重進行加權平均，由此得到水溶性抗菌聚氨 酯膠粘劑品質的綜合得分

由于所有指標的權重之和為 1，因此指標權重 需要在綜合模型中指標系數的基礎上歸一化，對指 標權重進行歸一化后綜合得分：

F= 0.289 839 71P 1 +0.352 049 38P 2 +0.357 334 261P 3 +0.141 622 423P 4 -0.140 845 773P 5 （6）

因此，影響水溶性納米TiO 2 聚氨酯膠粘劑綜合 得分的權重大小依次為：黏度、吸水率、抗菌率、拉 伸強度、斷裂伸長率。

2.5.2聚氨酯膠粘劑品質的綜合評價 

將試驗數據帶入式（6）計算聚氨酯膠粘劑品質 的綜合得分，其結果見表4。

根據水溶性納米TiO 2 聚氨酯膠粘劑綜合得分， 納米 TiO 2 質量分數 0.4%可以得到品質較好的聚氨 酯膠粘劑。

3 結 語 

文中分析了不同納米TiO 2 質量分數對水溶性納 米TiO 2 聚氨酯膠粘劑品質的差異，對所制備的聚氨 酯膠粘劑抗菌率、耐水率、黏度、拉伸強度和斷裂伸 長率進行了主成分分析，結合模糊綜合評價，得到 各處理的綜合分。試驗結果如下：

（1）通過主成分分析法有效地提取了前2個主 成分，累計方差貢獻率達到了93.713%，能夠代表原 來 5 個品質指標的 93.713%信息，具有很好的代表 性，其中第一個主成分方差貢獻率為56.011%，第二 主成分方差貢獻率為37.701%。

（2）抗菌率、黏度、斷裂伸長率在第一主成分上 具有較高載荷，吸水率、拉伸強度在成分2上具有較 高載荷，比較第一主成分中貢獻率大小為抗菌率> 黏度>斷裂伸長率；而第二主成分中貢獻率比較結 果為拉伸強度>吸水率。

（3）用 2個主成分對不同納米 TiO 2 質量分數制 備的聚氨酯膠粘劑進行綜合評價，計算各性能指標 的隸屬度并進行綜合評分，建立了綜合評價函數：

（4）通過主成分分析的評價模型得到不同納米 TiO 2 質量分數制備的聚氨酯膠粘劑綜合品質高低 為：0.4%>1.0%>0.2%>0.6%>0.8%。

（5）制備過程中添加適量納米TiO 2 有利于改善 聚氨酯膠粘劑的品質，本文所建立的綜合評價方法 可用于聚氨酯膠粘劑品質的量化和排序，為其品質 評價提供了科學、直觀的依據。

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